多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, PAHs)主要来源于石油、煤炭等化石燃料的不完全燃烧或工业生产等人为活动中,多种PAHs具有环境持久性和致癌、致畸、致突变等“三致”效应,对生态环境和人类健康具有较大危害,已被美国环境保护署列入优先控制污染物清单。土壤是PAHs主要的汇集地,且土壤中的PAHs可通过生物及非生物等多种途径被转化和降解。近年来,关于土壤中PAHs非生物转化过程的研究成为关注的热点,被认为是影响其环境持久性和转归的主要过程。
中科院新疆理化技术研究所环境科学与技术研究室科研人员在前期研究中发现土壤PAHs的非生物降解过程主要包括土壤表层的光催化转化过程和深层PAHs的化学氧化过程,且在这些催化转化过程中,土壤中活性组分(如粘土矿物)表现较高的反应活性。该研究室科研人员在前期的研究基础上,通过对粘土矿物结构特性及表面理化性质进行调控,考察了不同类型PAHs 在不同表/界面性质的粘土表面的催化转化过程,分析了PAHs分子结构和粘土表面微观理化特性对其化学转化的影响,深入探讨了PAHs转化过程中的氧化还原过程及污染物降解机理。
科研人员发现粘土矿物的结构特性和表面理化性质在很大程度上影响着PAHs的氧化转化速率。特别是粘土矿物表面可交换性金属离子的类型、存在形态及水化状态等对PAHs的催化转化有较大的影响,这是由于PAHs与可交换性阳离子容易形成“cation-π ”的络合形式,这一络合结构不但影响着粘土矿物对PAHs的吸附和滞留,而且在很大程度上影响着PAHs在粘土矿物表面的稳定性和进一步转化的可能性。当粘土矿物表面存在Fe离子、Cu离子等过渡金属离子时,这一“cation-π ”会伴随着电子的传递,从而大大增加了其被进一步氧化的可能性。此外,PAHs在不同类型粘土矿物表面的光催化转化机理也有较大的差异,不同的阳离子类型决定着PAHs的光催化转化机理。这一发现对认识土壤环境中PAHs的迁移、转化和归趋规律及其影响机制具有重要的科学意义,同时为PAHs污染土壤的催化氧化治理技术提供重要理论支持。
相关研究成果已发表在Journal of Hazardous Materials 与Environmental Science and Pollution Research上。该研究工作得到国家自然科学基金、中科院“西部之光”等项目资助。
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粘土矿物表面交换性阳离子对PAHs光降解的作用机制