采样材料作为离子迁移谱、质谱、红外光谱、表面增强拉曼等痕量检测方法的基础，其采样效率直接决定着检测效果。目前，常用的采样材料为棉纤维、芳香聚酰胺纸、尼龙包覆玻璃纤维等，由于粘附力弱和接触面积小，采样效率均低于1%。为了提高采样效率，目前主要有两种策略：一是通过化学修饰、拓扑化、集成粘附层方式处理采样材料表面，增加其与目标物的粘附力；二是通过湿化采样材料，增加其与目标物的接触面积。然而，第一种策略的提升效果非常有限；第二种策略缺乏普适性，甚至能够损坏被采样的基底。基于此，近日，中国科学院新疆理化技术研究所痕量化学物质感知研究团队报道了一种用于高效采样的可逆粘附水凝胶定向设计策略，即以氢键、配位键和动态共价键实现水凝胶对不同基底的粘附，以双网络结构保障水凝胶的机械性能和可逆粘附性能。

为了提高内聚力科研人员设计了双网络水凝胶的基本三维骨架，也就是由两个完全相反物理特征的高分子链聚合而成。聚丙烯酸（polyacrylic acid, PAA）以化学共价键的方式由N,N’-亚甲基双丙烯酰胺（N,N’-methylenebisacrylamide, MBAA）交联，聚乙烯醇（polyvinyl alcohol, PVA）以非共价键的方式交联而成。此外，引入的硼砂可以与PVA形成动态共价键，进一步提高水凝胶的内聚力。PAA、PVA、MBAA均具有丰富的羧酸、羟基和氨基，保证了该水凝胶具有一定的粘附力，且硼砂引入的动态共价键可以同时提高该水凝胶的内聚力和粘附力。因此，通过这种设计方式完全可以保障PAA/PVA-B水凝胶不仅具有优异的机械性能，而且能够可逆粘附于不同表面。

由于不同材料表面普遍存在羟基、羧基、氨基和巯基，所设计制备的PAA/PVA-B水凝胶就极易与不同表面形成氢键、金属配位键和动态共价键，且在玻璃基底上的50次重复剥离充分验证了其优异的可逆粘附特性。实验表明，与8种常用采样材料相比，该水凝胶的印章转移效率高达99.8%。理论计算表明，TNT和DNT可以与PAA/PVA-B水凝胶形成范德华键和氢键，而S则主要和其形成范德华键。在此基础上，PAA/PVA-B基水凝胶传感器实现了对可疑场景的采样和检测一体化，对TNT、DNT和S的检测限分别达到8.1 ng、1.2 ng、3.5 ng。

该研究成果以“Reversible Adhesive Hydrogel with Enhanced Sampling Efficiency Boosted by Hydrogen Bond and van der Waals Force for Visualized Detection”为题发表在Chemical Engineering Journal，王广发博士和硕士生刘勇为共同第一作者，祖佰祎研究员和窦新存研究员为共同通讯作者，中国科学院新疆理化技术研究所为第一单位。该工作得到了国家自然科学基金、新疆自然科学基金、中国科学院青年创新促进会等项目的支持。 

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.140493

可逆、粘附、双网络PAA/PVA-B水凝胶的设计策略及粘附典型爆炸物机制