反铁电材料因其电场诱导的可逆反铁电-铁电相变特性，在脉冲功率系统、电动汽车、位移传感器及形状记忆器件等领域具有重要应用前景。以经典反铁电材料PbZrO₃为代表的反铁电体系，其偶极构型已得到较为深入的研究。然而，结构更为复杂的Pb(B′_1/2B′′_1/2)O₃型钙钛矿氧化物中，B位复合阳离子有序排列所引发的竞争相互作用机制尚不明确，制约了高性能复杂反铁电体系的理性设计。

针对上述科学问题，中国科学院新疆理化技术研究所联合中国科学院上海硅酸盐研究所、中国科学院福建物质结构研究所、香港城市大学及中南大学等科研机构，以Pb(Lu_1/2Nb_1/2)O₃（PLN）基反铁电材料为研究对象，系统揭示了其原子尺度的结构演化规律与极化重定向机制。相关研究成果以“Structural Evolution of Lead Lutetium Niobate-based Antiferroelectric Materials”为题发表在《先进功能材料》（Advanced Functional Material），新疆理化所杨晓明副研究员、上硅所韩冰博士为共同第一作者，新疆理化所龙西法研究员、潘世烈研究员及香港城市大学张树君教授为共同通讯作者。

为实现原子尺度极化行为的直接观测，研究团队开展了球差校正高角环形暗场扫描透射电镜成像。沿[001]ₚ方向成像结果显示，PLN、PLN-2PT及PLN-5PT均表现出清晰的八倍周期反平行Pb位移。然而，在PLN-5PT中局部区域出现周期偏离现象，与选区电子衍射中观察到的漫散射特征相一致。更为关键的是，Pb位移矢量的统计极图分析揭示了一个重要的演化趋势：随着Ti含量增加，Pb位移方向由纯PLN中的~45°/-135°逐渐旋转至~30°/-120°，实现了面内极化方向的连续调控。

第一性原理计算表明，Ti掺杂诱导极化由面内转向面外，并降低反铁电-铁电相变能垒。该三维极化预对齐效应显著减小了电场驱动下从反铁电态转向铁电<111>ₚ态所需的旋转能垒，从原子结构层面解释了实验观测到的临界场降低与铁电性增强现象。这一机制与经典PbZrO₃中主要局限于面内的共线“↑↑↓↓”模型存在本质区别，为复杂反铁电体系的功能优化提供了全新的设计范式。

该研究工作得到中国科学院战略先导科技专项、国家自然科学基金、中国科学院青年创新促进会、中国科学院科研仪器设备研制项目等资助支持。

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图1. 不同Ti含量下PLN体系的(001)面原子结构及铅离子位移映射